Εξιτόνια: Ερευνητές ανιχνεύουν και τους δυο τύπους οιονεί σωματίου και αποκαλύπτουν ανισορροπία στους πληθυσμούς τους

Όταν ένα ηλεκτρόνιο αναπηδά κατά μήκος του ενεργειακού χάσματος στη ζώνη αγωγιμότητας, δεν διαφεύγει πάντα από την οπή που αφήνει πίσω του. Σε ορισμένα υλικά, οι δυνάμεις Coulomb είναι αρκετά ισχυρές για να κρατήσουν αρνητικά φορτισμένα ηλεκτρόνια και θετικά φορτισμένες οπές μαζί, σε ουδέτερα ζεύγη ηλεκτρονίου-οπής, γνωστά ως εξιτόνια (excitons). Ο αριθμός και η δυναμική αυτών των οιονεί σωματίων επηρεάζει τις ηλεκτρονικές και οπτοηλεκτρονικές ιδιότητες των υλικών που τα περιέχουν.

Τα εξιτόνια (αναφέρεται ότι) εμφανίζονται σε δυο τύπους, τα φωτεινά και τα σκοτεινά. Ένα φωτεινό εξιτόνιο διαμορφώνεται όταν απορροφάται ένα φωτόνιο. Στη περίπτωση των σκοτεινών εξιτονίων, το ηλεκτρόνιο και η οπή είναι συνδεδεμένα με μια οπτικά απαγορευμένη μετάβαση, που σημαίνει ότι το ηλεκτρόνιο δεν φτάνει τη ζώνη αγωγιμότητας μέσω της απορρόφησης φωτονίου μόνο του – απαιτείται επίσης ο σκεδασμός φωνονίου. Επειδή μπορεί να διαμορφωθούν ή να ανασυνδυαστούν μέσω πολλών πιθανών διαδρομών, τα σκοτεινά εξιτόνια είναι δύσκολο να μελετηθούν μέσω των συνηθισμένων οπτικών μεθόδων.

Οι Julien Madéo και Michael Man, και οι δύο από το Ινστιτούτο Επιστήμης και Τεχνολογίας της Okinawa, στην Ιαπωνία και οι συνεργάτες τους αντιστρέψανε τη φωτοηλεκτρονική φασματοσκοπία μεταβλητής γωνίας (angle-resolved photoelectron spectroscopy ή ARPES) για να παρατηρήσουν σκοτεινά εξιτόνια. Η νέα εφαρμογή της τεχνικής τους ανίχνευσε τόσο φωτεινά όσο και σκοτεινά εξιτόνια και παρακολούθησε τους πληθυσμούς τους σε χρονική περίοδο. Δυο διαφορετικά πρωτόκολλα δημιουργίας εξιτονίου παρήγαγαν το ίδιο αποτέλεσμα: Τα σκοτεινά εξιτόνια ήταν διπλάσια στο πλήθος από τους φωτεινούς τους συντρόφους. Το εύρημα δείχνει την σημαντικότητα της δυναμικής του σκοτεινού εξιτονίου για την κατανόηση των οπτοηλεκτρονικών ιδιοτήτων των πλούσιων σε εξιτόνια υλικών.

Στην ARPES, προσπίπτοντα φωτόνια κλωτσούν ηλεκτρόνια εκτός ενός υλικού-στόχου και μετριούνται οι ενέργειες και οι ορμές των ηλεκτρονίων. Είναι μια τεχνική μετάβασης για την διερεύνηση ηλεκτρονικών δομών. Όμως πειραματικά ζητήματα έχουν αποτρέψει την εφαρμογή στα εξιτόνια: Το πείραμα πρέπει να έχει ακραίες (πάρα πολύ υψηλές) ενέργειες υπεριωδών φωτονίων για να διαχωρίσει τα σφιχτοδεμένα ζευγάρια ηλεκτρονίου-οπής και εκτινάσσει φωτοηλεκτρόνια, με χρονική ανάλυση λιγότερο από ένα picosecond (1 ps: ένα τρισεκατομμυριοστό του δευτερολέπτου ή 10^-12 δευτερόλεπτα) για να ακολουθήσουν την εξέλιξη του πληθυσμού των εξιτονίων και χωρική ανάλυση επιπέδου μικροκλίμακας για να διερευνήσουν πάρα πολύ μικρά δείγματα των υλικών που φιλοξενούν υψηλής ποιότητας εξιτόνια. Οι Madéo, Man και οι συνεργάτες τους είναι οι πρώτοι που ένωσαν αυτές τις δυνατότητες σε μια συσκευή.

Οι ερευνητές σχημάτισαν εξιτόνια χτυπώντας μονοστρωματικό δι-αρσενίδιο του βολφραμίου με έναν υπερ-σύντομο παλμό φωτονίων των οποίων η ενέργεια, 1,72 eV, ήταν όση χρειαζόταν για να δημιουργηθούν εξιτόνια. Στη συνέχεια, παλμοί υψηλής ενέργειας υπεριωδών φωτονίων διέσπασαν τα εξιτόνια, όπως φαίνεται στην απεικόνιση του φαινομένου στο κείμενο. Στην αρχή, οι ορμές των εκτινασσόμενων ηλεκτρονίων κορυφώθηκαν σε μια τιμή συνεπή με ένα φωτεινό εξιτόνιο. Όμως όταν η καθυστέρηση μεταξύ των παλμών έφτασε περίπου στα 400 fs (1 fs:ένα εκατομμυριοστό του δισεκατομμυριοστού του δευτερολέπτου ή 10^-15 δευτερόλεπτα) η κορύφωση άλλαξε σε μια τιμή ορμής που αντιστοιχεί σε μια σκοτεινή κατάσταση. Μετά από περίπου 1 ps, ο λόγος σκοτεινών προς φωτεινά εξιτόνια παρέμεινε σε μια τιμή σταθερής κατάστασης κατά προσέγγιση 2:1.

Σε ένα δεύτερο πείραμα, φωτόνια υψηλής ενέργειας 2,5 eV ώθησαν τα ηλεκτρόνια σθένους κατά μήκος του ενεργειακού χάσματος. Ορισμένα από τα ηλεκτρόνια δραπέτευσαν από τις οπές τους, όμως αυτά που έμειναν σε καταστάσεις εξιτονίου ήταν και πάλι περίπου διπλάσια όπως ενδεχομένως να είναι τα σκοτεινά προς τα φωτεινά. Τώρα που η συσκευή τους είναι σε λειτουργία, οι ερευνητές αναφέρουν πως προσβλέπουν σε πολλές κατευθύνεις για μελλοντική μελέτη, συμπεριλαμβανομένων την κατανόηση των μηχανισμών ανασυνδυασμού των σκοτεινών εξιτονίων, την διερεύνηση εξιτονιακών καταστάσεων λίγων και πολλών σωμάτων και την μακροχρόνια παρακολούθηση της δυναμικής τη διάσπασης εξιτονίου για δυνητικές qubit εφαρμογές.

Πηγή: Physics Today

Περισσότερα στη δημοσίευση: Directly visualizing the momentum-forbidden dark excitons and their dynamics in atomically thin semiconductors. Science.